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Citation:
Lackner, M. (2003). Species concentration measurements by laser diagnostics characterizing combustion and ignition processes up to high pressures [Dissertation, Technische Universität Wien]. reposiTUm. https://resolver.obvsg.at/urn:nbn:at:at-ubtuw:1-11733
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Publication Type:
Thesis - Dissertation
en
Language:
German
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Organisational Unit:
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Date (published):
2003
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Number of Pages:
280
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Keywords:
Laserspektroskopie; Laserdiode; Verbrennung; Zündung
de
Abstract:
Das Thema dieser Doktorarbeit befasst sich mit Laserspektroskopie mittels durchstimmbarer Diodenlaser (englisch: tunable diode laser absorption spectroscopy, TDLAS) zur Charakterisierung von Verbrennungs- und Zuendprozessen. Die durchgefuehrten Experimente basieren auf einem FFF Projekt zur Laserzuendung von gasfoermigen Brennstoff/Luft-Gemischen bei hohen Druecken. Die Aufgabe des Autors in diesem Projekt war es, die Qualitaet der Laserzuendung zu charakterisieren. Bei der eingesetzten Technik TDLAS wird die resonante Abschwaechung des Strahls eines Infrarotlasers, dessen Wellenlaenge mit einem rovibronischen Uebergang der gasfoermigen Zielsubstanz zusammenfaellt, zur Bestimmung der Konzentration derselben herangezogen. Ueber das Durchstimmen der Wellenlaenge des Lasers ueber den Absorptionspeak (verwirklichbar durch Veraendern des Laserstroms oder seiner Temperatur) laesst sich die resonante Strahlabschwaechung, welche proportional zur Konzentration der Zielsubstanz ist (Gesetz von Lambert Beer), von unspezifischen Effekten unterscheiden, zu denen Streuung, teilweise Blockade des Lichts und Beam Steering, wie sie alle in rauen Umgebungen vorkommen, zaehlen. TDLAS ermoeglicht rasche, genaue und raeumlich aufgeloeste in-situ (d.h. direkt am Ort des Geschehens) Messungen (Konzentration, Temperatur, Druck) und eignet sich daher zur Untersuchung der Laserzuendung. Die Versuche zur Laserzuendung wurden in einem Druckbehaelter (konstantes Volumen von 0,9 l, 473 K) mit einem guetegeschalteten Nd:YAG Laser (Pulsdauer 10 ns, Pulsenergie 1-50 mJ) durchgefuehrt. Der Strahl eines durchstimmbaren Diodenlasers (bei Raumtemperatur betriebener, InGaAsSb/AlGaAsSb Quantum Well Dauerstrich-Diodenlaser bei 2,55 #mue#m (3922 cm"-"1)) wurde durch diese Druckkammer geführt, und zwar senkrecht zum Strahl des Nd:YAG Lasers am Ort des Zuendfunkens. Der Laser wurde mit einer Repetitionsrate von 5 kHz durchgestimmt. Auf diese Weise war es moeglich, die Bildung von H_2O (starke Absorption bei 2,55 #mue#m) in der Naehe des sich entwickelnden Flammenkerns mit einer Zeitaufloesung von 0,2 ms semiquantitativ zu verfolgen (Nachweisgrenze etwa 50 ppm*m). Der Fuelldruck bei den Laserzuendversuchen mit brennstoffarmen bis -reichen CH_4/Luft-Gemischen lag bei bis zu 30 bar. Auch die Laserzuendung von Biogas/Luft-Gemischen sowie verdampfter, hoeherer Kohlenwasserstoffe (Benzin und einige aliphatische und aromatische Hauptbestandteile davon) wurde mit dieser Technik untersucht. Neben der Bildung von H_2O wurden die Emissionen der Flamme (1-10 #mue#m) sowie die Schwankungen in der Transmission des Diodenlaserstrahls auf den Detektor (hervorgerufen durch Beam Steering des Laserstrahls aufgrund von temperaturinduzierten Brechungsindexgradienten) zur Charakterisierung des Zuendprozesses herangezogen. Vor dem Einsatz in der optischen Diagnostik der Laserzuendung wurden der InGaAsSb/AlGaAsSb Diodenlaser (Wellenlaenge 2,55 #mue#m, geeignet zur Messung von H_2O) sowie ein aehnlicher Laser (Wellenlaenge 2,3 #mue#m (4348 cm"-"1), geeignet zur gleichzeitigen Messung von CH_4 und CO, Nachweisgrenze fuer beide Spezien etwa 500 ppm*m) verwendet, um die Verbrennung fester Brennstoffe in einer Wirbelschichtanlage (Freeboard) im Labormaßstab zu untersuchen (Durchstimmkoeffizienten für beide Laser 0,07 nm/mA und 0,2 nm/K, eingesetzte Durchstimmrate 300 Hz). Die Konzentrationsverlaeufe von CO, CH_4 und H_2O wurden gemessen, und zwar in-situ direkt ueber der Oberflaeche von suspendierten Einzelpartikeln (Biomasse und Kohle, Abstand Laserstrahl zu Partikel 4 - 31 mm, Untersuchung des Einflusses von O_2 Partialdruck und Betttemperatur auf das Emissionsverhalten waehrend der Phase der Entgasung und des Koksabbrands) und mit Modellrechnungen verglichen (gute Uebereinstimmung). Aufgrund der Unzulaenglichkeiten der Diodenlaser bei 2,3 und 2,55 #mue#m speziell zur Untersuchung von Systemen unter hohen Druecken (enger Bereich, in welchem sich die Wellenlaenge durchstimmen laesst), wurden neue, vielversprechende Diodenlaser in verschiedenen Aufbauten getestet. Ein DFB Quantenkaskadenlaser (englisch: quantum cascade laser, QCL) auf GaAs Basis mit einer Emissionswellenlaenge von 11,4 #mue#m (877 cm"-"1, geeignet zur gleichzeitigen Messung von NH_3 und C_2H_4, Nachweisgrenzen etwa 2200 ppm*m fuer C_2H_4 und 220 ppm*m für NH_3) wurde eingesetzt, um Absorptionsspektren vom Produktgas einer Biomasse-Vergasungsanlage sowie von Biogas aufzunehmen. Im Vergasergas wurden 2% C_2H_4 festgestellt, NH_3 konnte nicht nachgewiesen werden. Der Laser wurde gepulst (5 kHz) betrieben (Durchstimmkoeffizient 0,71 nm/K, Durchstimmbereich 886,76 bis 889,16 cm"-"1 (30,4 nm) im Temperaturintervall von 185 bis 225 K). Neue, unmittelbar verfuegbar gewordene, oberflächenemittierende Diodenlaser (englisch: vertical-cavity surface-emitting lasers, VCSELs) im Wellenlängenbereich von 1,54 bis 1,81 #mue#m (6494 - 5525 cm"-"1) wurden auf ihre Einsatzfaehigkeit in der Absorptionsspektroskopie hin getestet. Waehrend eines Forschungsaufenthalts an der TU Muenchen wurden diese monomodigen Laser bei 1,54 #mue#m (NH_3), 1,68 #mue#m (CH_4) und 1,81 #mue#m (simultane Messung von H_2O, CH_4 und HCl) in Hinblick auf ihr Verhalten beim Durchstimmen der Wellenlaenge mit der Temperatur und mit dem Strom charakterisiert. VCSEL lassen sich im Vergleich zu konventionellen Diodenlasern derselben Wellenlaenge (kantenemittierende DFB Laser) durch Modulation des Laserstroms in ihrer Wellenlaenge viel schneller (bis zu 5 MHz) und um etwa eine Groeßenordnung weiter (ueber den Strom) durchstimmen. Hochaufgeloeste Spektren in den Druck- und Temperaturbereichen von 10 mbar bis 1,5 bar bzw. 298 K bis 1173 K wurden aufgezeichnet. Gute Uebereinstimmung mit berechneten Spektren (basierend auf der HITRAN2000 Datenbank) wurde festgestellt. Die Nachweisgrenze wurde, unter Zugrundelegung einer gerade noch detektierbaren Absorbanz von 0,01, zu 17500 ppm*m fuer NH_3, 2200 ppm*m fuer CH_4 und 320 sowie 290 ppm*m fuer HCl bzw. H_2O ermittelt. Die Durchstimmeigenschaften des 1,68 #mue#m VCSEL waren 0,86 nm/mA, 0,11 nm/K, maximaler Durchstimmbereich mit dem Strom = 16 cm-1 (4,5 nm), maximale Durchstimmrate 5,2 cm"-"1/#mue#s (1,5 nm/#mue#s). Der Durchstimmbereich bei 1 MHz Durchstimmfrequenz betrug 2,6 cm"-"1 (1,5 nm) und 0,36 cm"-"1 (0,21 nm) bei 5 MHz. Ein weiterer, bei 0,761 #mue#m (13140 cm"-"1) emittierender VCSEL (geeignet zur Messung von O_2) wurde eingesetzt, um die Durchfuehrbarkeit von absorptionsspektroskopischen Messungen in Flammen (bis 1,0 m Laenge) und partikelbeladenen Gasstroemen zu demonstrieren. Ferner wurden Absorptionsspektren bei Druecken bis zu 10 bar aufgenommen und Wellenlaengenmodulationsspektroskopie (WMS) durchgefuehrt. Der Einsatzbereich von TDLAS bezueglich hoher Druecke wurde neu definiert. Aufgrund der sehr raschen und sehr weiten Wellenlaengendurchstimmbarkeit der VCSEL wurden diese Laser als besonders geeignet erkannt zur Untersuchung von Systemen, welche transientes Verhalten und hohen Druck aufweisen, so wie etwa die Laserzuendung. VCSEL mit Emissionswellenlaengen von 1,69 #mue#m (5917 cm"-"1, geeignet zur Messung von CH_4) und 2,015 #mue#m (4963 cm"-"1, geeignet zur Messung von CO_2) wurden schließlich dazu verwendet, in-situ Konzentrationsmessungen in einem Verbrennungsmotor durchzufuehren. Waehrend eines Forschungsaufenthaltes an der TU Lund wurden diese Laser an einem Motor (modifizierter Volvo TD 100) mit optischem Zugang, welcher im HCCI Modus betrieben wurde (Treibstoff CH_4 und Isooktan), im Bereich von 25 - 1200°C und 1 - 50 bar eingesetzt (HCCI = homogeneously charged compression ignition; Selbstzuendung eines homogenen Gemisches). Die "lasergestuetzte" HCCI Verbrennung wurde ebenfalls untersucht. Die Motorenversuche verdeutlichten die Grenzen der auf VCSELn basierenden optischen Diagnostik sowie das Potential der lasergestuetzten HCCI. Im Rahmen dieser Doktorarbeit wurden instationaere Phaenomene in heissen, mehrere Phasen enthaltenden (d.h. feststoffbeladenes Gas) Umgebungen bei erhoehten Druecken erfolgreich untersucht. Zum Einsatz kam in-situ Laserspektroskopie mittels neuer Diodenlaser in neu entwickelten Messsytemen.
de
This PhD thesis uses tunable diode laser absorption spectroscopy (TDLAS) for species concentration measurements to characterize combustion and ignition processes. The experiments are based on an FFF funded project on laser-induced ignition of gaseous fuel/air mixtures at high pressures. The author's part in the project was to characterize the quality of laser-induced ignition. In TDLAS, the resonant attenuation of a near infrared diode laser beam with the wavelength matched to a rovibrational transition of the gaseous target species is used to determine the concentration of this species. By tuning the wavelength over the absorption peak (this can be achieved by varying the laser injection current or its temperature), resonant absorption which is proportional to the concentration of the target species (Lambert Beer's law) can be discerned from unspecific effects like scattering, partial blocking of the laser beam or beam steering as they occur in harsh environments. TDLAS enables fast, accurate and spatially resolved in-situ (i.e. right at the spot) measurements (concentration, temperature and pressure) and is therefore suited well to the investigation of laser-induced ignition. The laser ignition tests were conducted in a constant volume vessel (0.9 l, 473 K) using a Q-switched Nd:YAG laser (pulse duration 10 ns, 1-50 mJ pulse energy). The beam of a tunable diode laser (room temperature continuous wave InGaAsSb/AlGaAsSb quantum well ridge diode laser emitting at 2.55 #mue#m (3922 cm"-"1)) was sent through this vessel perpendicularly to the Nd:YAG laser at the location of the igniting laser spark and frequency tuned at 5 kHz. By doing so, the formation of H_2O (strong absorption at 2.55 #mue#m) in the vicinity of the developing flame kernel could be tracked with 0.2 ms time resolution (detection limit approx. 50 ppm*m) in a semi-quantitative manner. The initial pressure in the laser ignition tests with fuel lean to fuel rich CH_4/air mixtures was up to 30 bar. Also, laser-induced ignition of biogas/air and vaporized higher hydrocarbon/air mixtures (gasoline and several key aliphatic and aromatic constituents) was investigated. Besides the formation of H_2O, the emissions of the flame (1-10 #mue#m) and the variations in the transmission of the diode laser beam through the combustion vessel onto the detector (caused by beam steering due to temperature induced refractive index gradients) were used to characterize the ignition process. Before being used in ignition diagnostics, the InGaAsSb/AlGaAsSb laser at 2.55 #mue#m (H_2O detection) and a similar device emitting at 2.3 #mue#m (4348 cm"-"1, simultaneous CH_4 and CO detection, detection limit approx. 500 ppm*m for both species) were deployed to investigate solid fuel combustion in the freeboard of a laboratory-scale fluidized bed combustor (tuning coefficients for both lasers 0.07 nm/mA and 0.2 nm/K, used tuning frequency 300 Hz). The concentration histories of CO, CH_4 and H_2O were measured in-situ directly above the surface of the suspended single fuel particles (biomass and coal, distance laser beam to particle 4-31 mm, investigation on the influence of the O_2 partial pressure and the bed temperature on emission characteristics during devolatilization and char combustion) and compared to chemical kinetic modeling results (good agreement). Because of the shortcomings of the 2.3 and 2.55 #mue#m lasers especially in high pressure environments (narrow wavelength tuning range), novel, promising diode lasers were tested in different setups. A DFB GaAs-based quantum cascade laser (QCL) emitting at 11.4 #mue#m (877 cm"-"1, simultaneous NH_3 and C_2H_4 detection, detection limit approx. 2200 ppm*m for C_2H_4, 220 ppm*m for NH_3) was used to record the absorption spectra of product gas from a biomass steam gasification plant and biogas. The biomass steam gasification gas was found to contain 2% of C_2H_4. NH_3 could not be detected. The laser was operated at 5 kHz in a pulsed mode (tuning coefficient 0.71 nm/K, tuning range 886.76 - 889.16 cm"-"1 (30.4 nm) from 185 to 225 K). Novel vertical-cavity surface-emitting lasers (VCSELs) in the 1.54 to 1.81 #mue#m wavelength range (6494 - 5525 cm"-"1) had just become available and were tested for their use in absorption spectroscopy. During a research stay at Munich University of Technology single mode lasers at 1.54 #mue#m (NH_3), 1.68 #mue#m (CH_4), and 1.81 #mue#m (H_2O, CH_4 and HCl simultaneously) were characterized with respect to their temperature and current tuning properties. Compared to conventional diode lasers of similar wavelength (edge emitting DFB lasers), VCSELs can be wavelength tuned by injection current modulation much faster (up to 5 MHz). The total continuous current tuning range was found to be one order of magnitude larger than for comparable lasers. High resolution spectra were recorded at pressures ranging from 10 mbar to 1.5 bar and temperatures between 298 and 1173 K. Good agreement with the HITRAN2000 database was observed. The lower detection limit was calculated (based on a minimum detectable absorbance of 0.01) to yield 17500 ppm*m for NH_3, 2200 ppm*m for CH_4, 320 and 290 ppm*m for HCl and H_2O, respectively. The tuning properties of the 1.68 #mue#m VCSEL were 0.86 nm/mA, 0.11 nm/K, maximum continuous current tuning range = 16 cm"-"1 (4.5 nm), peak tuning rate 5.2 cm"-"1/#mue#s (1.5 nm/#mue#s). The tuning range at 1 MHz tuning frequency was 2.6 cm"-"1 (1.5 nm) and still 0.36 cm"-"1 (0.21 nm) at 5 MHz. A 0.761 #mue#m (13140 cm"-"1) VCSEL (O_2 detection) was used to demonstrate measurements in flames (up to 1.0 m long) and particle laden gas streams. Absorption spectra were recorded up to 10 bar. The range of operation of TDLAS with respect to pressure is reassessed for VCSELs. Wavelength modulation spectroscopy (WMS) was also conducted. Due to their fast and far wavelength tuning properties, VCSELs were found to be best suited for the investigation of high pressure, transient environments like laser-induced ignition. VCSELs at 1.69 #mue#m (5917 cm"-"1, CH_4 detection) and 2.015 #mue#m (4963 cm"-"1, CO_2 detection) were used to conduct in-situ species concentration measurements in an internal combustion engine. During a research stay at the Optical Engine Facility at the Lund Institute of Technology, these lasers were used in an internal combustion engine (modified Volvo TD 100) with optical access operating in HCCI mode (HCCI = homogeneously charged compression ignition) running on CH_4 and isooctane (25 - 1200°C, 1 - 50 bar). Laser aided HCCI was also investigated. These tests showed the limitations of VCSEL based optical diagnostics and the potential of laser aided HCCI. In this thesis, transient phenomena in hot, multi-phase environments at elevated pressures were investigated successfully by in-situ laser spectroscopy using novel diode lasers in newly developed measurement systems.
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