Study of thermoelectric properties of multi-material composites and thin films versus the single-material performances

Abstract

Im Rahmen dieser Dissertation werden die thermoelektrischen Größen unter Annäherung der elektronischen Bandstruktur durch parabolische Bänder umfassend untersucht. In einer gemeinsamen Forschungsarbeit wurde ein Softwarepaket entwickelt, das detaillierte Informationen über die Bandstruktur aus Messdaten thermoelektrischer Größen extrahiert. Diese Anwendung ist öffentlich zugänglich und verfügt über eine übersichtliche Benutzeroberfläche. Zudem wird sie durch ein neuronales Netzwerk unterstützt, das es Forschern ermöglicht, die elektronische Struktur der untersuchten Materialien mit minimalem Aufwand zu analysieren. Der anschließende Schwerpunkt der Arbeit konzentriert sich auf die Untersuchung der thermoelektrischen Eigenschaften von Systemen, die aus mehreren Materialien bestehen, insbesondere von Kompositen und Schicht-Substrat-Systemen. Durch mathematische Modelle, die elektrischen Schaltkreisen zugrunde liegen, werden die individuellen Beiträge der Komponenten zu den gemessenen Eigenschaften isoliert. Die Untersuchung ergab, dass das Substrat die Messung dünner Schichten beeinflussen kann, was das Risiko einer Fehleinschätzung der Leistung birgt. Um dieses oft vernachlässigte Problem zu lösen, wurden Modelle erstellt, die genauere Analysen gewährleisten. Die Analyse von Kompositen, die ein thermoelektrisches Material und ein Metall enthalten, offenbarte die irreführende Bedeutung des elektrischen Widerstands und des Power-Faktors in diesen Systemen. Daher werden fehlerresistente Größen, wie die tatsächliche Leistung und der thermoelektrische Gütefaktor empfohlen, um potenzielle Fehlinterpretationen in zukünftigen Studien von Kompositen vorzubeugen. Die Arbeit setzt sich des Weiteren mit Unterschieden zwischen den Target- und Schichteigenschaften beim Magnetronsputtern unter Verwendung von Schichten aus den Heusler-Verbindungen Fe2VAl und Fe2V0,9Ti0,1Al als Fallstudien auseinander. Ein neuer Ansatz zur Behandlung der Abweichungen in der Schichtzusammensetzung, der die Verwendung eines stöchiometrischen Targets durch einen iterativen Prozess einschließt, wird vorgestellt. Obwohl die thermoelektrischen Eigenschaften hinter den Erwartungen zurückblieben, ermöglicht diese Strategie die präzise Synthese von Schichten mit der gewünschten Stöchiometrie. Zusätzlich wurden NiAu-Schichten erfolgreich aus einem Nickel-Target mit angebrachten Stücken aus Gold hergestellt, was zu einer erheblichen Kostenreduktion im Vergleich zum Bulk-Material führte. Bei einer Temperatur von 614 K wurde ein hoher Power-Faktor von 11,2 mWm-1K-2 in Ni0,27Au0,73 erreicht. Unter Vernachlässigung des Phononenbeitrags zur thermischen Leitfähigkeit ergab sich ein zT-Wert von 0,15 bei 763 K.

This thesis extensively studies thermoelectric properties within the parabolic-band regime. A collaborative effort resulted in the development of a tool that extracts detailed information about the band structure from thermoelectric measurement data. This tool, encapsulated in a publicly available application and supported by a neural network, features a user-friendly interface, enabling researchers to easily explore the electronic structure of materials under investigation.The subsequent focus of the work extends to the study of thermoelectric properties in multi-material systems, encompassing both bulk composites and film-substrate configurations. Employing mathematical models based on electric circuits, the distinct contributions of individual constituents on the measured properties are elucidated. The investigation revealed that the substrate can distort measurements in film-substrate systems, potentially leading to a misinterpretation of the film's performance. To address this often-neglected issue, a set of robust formulas are derived, ensuring more accurate measurements.Remarkably, the analysis of composites involving a thermoelectric material and a metal uncovered the misleading nature of electrical resistivity and power factor calculations. Consequently, error-resistant quantities, such as the power output and figure of merit, are proposed to mitigate potential misinterpretations in future composite studies.Research then delved into exploring disparities between target and film properties concerning magnetron sputtering, utilizing full-Heusler Fe2VAl and Fe2V0.9Ti0.1Al films as case studies. A novel approach to address film composition deviations is presented, involving the use of an off-stoichiometric target through an iterative process. Despite the thermoelectric properties falling below expectations due to imperfect film crystallization, the strategy successfully achieved the desired stoichiometry, enabling accurate film synthesis without the need of advanced sputter setups.Additionally, NiAu films were successfully synthesized from a Ni target with affixed Au pieces, providing a material-efficient preparation compared to the respective bulk material. Ultimately, a remarkable power factor of 11.2 mWm-1K-2 at 614 K was obtained in Ni0.27Au0.73. Neglecting the phonon contribution to thermal conduction yielded a figure of merit of zT = 0.15 at 763 K.