Development of a multicomponent adsorption solver in OpenFOAM

Abstract

In dieser Arbeit wird die Implementierung von Mehrkomponenten-Adsorptionsmodellen in den Löser für numerische Strömungssimulation (Computational fluid dynamics CFD) adsorpFoam, entwickelt an der Technischen Universität Wien, beschrieben. Es werden Gleichgewichts- und Kinetik-Modelle präsentiert. Die zwei verwendeten Modelle für das Gleichgewicht von Mehrkomponenten-Adsorption sind einerseits das Extended Langmuir Model ELM, und andererseits die Ideal Adsorbed Solution Theory IAST. Diese beiden Modelle basieren auf Einzelkomponenten-Isothermen. Um gegenseitige Beeinflussung der Spezies bei der Adsorption zu berücksichtigen, wurde ein Kinetik-Modell entwickelt, welches auf Diffusion basiert. Die Ergebnisse eines null-dimensionalen Modells zeigen, dass die Abweichung zwischen Modellvorhersage und experimentellen Ergebnis der ermittelten Gleichgewichte von den beteiligten Molekülen abhängt. Die Simulationen wurden mit sechs Mehrkomponenten-Systemen verglichen. Die Daten zu den Experimenten wurden der Literatur entnommen. Wenn experimentelle Daten zur Verfügung stehen, kann das Extended Langmuir Model um sogenannte Interaktionskoeffizienten erweitert werden. Diese empirischen Parameter werden aus den Messergebnissen berechnet und berücksichtigen die gegenseitige Beeinflussung bei der Adsorption. Für diese Erweiterung benötigt man Daten aus Mehrkomponenten-Adsorptionsversuchen. Das verwendete Programm OpenFOAM ist eine frei verfügbare Sammlung von CFD- Lösern. Die freie Verfügbarkeit des Quelltexts und Erweiterbarkeit waren ausschlaggebend, dieses Programm zu verwenden. Die Implementierung in OpenFOAM umfasst u.a. die Anpassung der Erhaltungsgleichungen, Berechnungen von Gleichgewichtsbeladungen und Adsorptionraten. Zusätzlich erhöht die freigesetzte Adsorptionswärme die Temperaturverteilung der adsorbierenden Wände. Wenn die berechnete Adsorptionsrate zu physikalisch inkorreten Ergebnissen führen würde, müssen Limiter angewandt werden. Es wurde ein funktionierendes Modell für Mehrkomponenten-Adsorption in den Löser adsorpFoam implementiert. Es ist möglich, mehrere adsorbierende Oberflächen zu definieren, und die Parameter pro Komponente und Oberflächen zu wählen. Dies ist der erste Schritt hin zu einer allgemeinen Lösung für Stoffübergang in der CFD und die Implementierung dient als Basis, um weitere Modelle in der Zukunft hinzufügen zu können.

The aim of this thesis is to implement multicomponent adsorption models in the custom OpenFOAM computational fluid dynamics solver adsorpFoam developed at Vienna University of Technology. This includes equilibrium and kinetics models. For this, two multicomponent equilibrium models, the Extended Langmuir Model ELM and the Ideal Adsorbed Solution Theory IAST, are used. They solely depend on single-component isotherm data. For interspecies-dependent kinetics, a diffusion-based approach is chosen. As the results of a zero-dimensional model show, the quality of prediction of equilibria is dependent on the chosen system of species. The model predictions are compared with experimental data of six multicomponent systems taken from literature. If experimental data are available, a simple extension to the ELM is possible. This is done by introducing empirical interaction coefficients to account for competitive adsorption, which improves the prediction of most systems. For this approach, data of multicomponent adsorption experiments have to be obtained. OpenFOAM, an open-source suite of CFD programs, is used in this thesis. The main reasons for this choice are its openness and extensibility. The implementation in OpenFOAM includes the adaptation of the governing equations, calculation of adsorption equilibrium loading and rate of adsorption. Additionally, the released heat of adsorption increases the temperature distribution of the adsorbing walls. If the calculated rate of adsorption leads to nonphysical results, e.g. more mass adsorbing in one cell than available, limiters are applied. At the end, a working multicomponent adsorption model was included in the solver adsorpFoam. It allows to define multiple adsorbing sites with different parameters per species and site. This implementation is a first step towards multicomponent mass transfer and serves as a basis for further work on the three-dimensional simulation of multicomponent adsorption.