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Title
Carbon dioxide valorization: continuous production of fine chemicals
Additional Titles
Kontinuierliche Synthese wertvoller Feinchemikalien aus Kohlendioxid
AuthorHauzenberger, Christian
CensorSchröder, Katharina
PublishedWien, 2017
DescriptionXIII, 71 Blätter : Illustrationen, Diagramme
Institutional NoteTechnische Universität Wien, Diplomarbeit, 2017
Annotation
Zusammenfassung in deutscher Sprache
Annotation
Abweichender Titel nach Übersetzung der Verfasserin/des Verfassers
LanguageEnglish
Document typeThesis (Diplom)
Keywords (DE)Kohlendioxid / ionische Flüssigkeiten / Durchflussreaktor / Superkritische Lösungsmittel / Grüne Chemie
Keywords (EN)carbon dioxide / ionic liquids / continous flow / supercritical solvents / green chemistry
URNurn:nbn:at:at-ubtuw:1-98996 Persistent Identifier (URN)
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Carbon dioxide valorization: continuous production of fine chemicals [3.34 mb]
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Abstract (German)

Diese Arbeit setzt sich mit der Umsetzung und Optimierung eines kontinuierlichen Reatkionspro-zesses zur Umsetzung von Kohlendioxid und Propylenoxid zu Propylencarbonat auseinander. Dabei spielten ionische Flüssigkeiten als Katalysatoren und für die Umsetzung der 'supported ionic liquid phase'-Technologie zur Immobilisierung dieser in einem kontinuierlichen Prozess eine wichtige Rolle. Um eine möglichst hohe Produktionsrate zu erzielen wurden bekannte wie auch einige unbekannte Katalysatorsysteme für diese Reaktion im Batch-Prozess sowie auch im kontinuierlichen Fluss von superkritischem Kohlendioxid untersucht und miteinander verglichen. Es konnte gezeigt werden, dass die Aktivität des katalytischen Systems einerseits vom Aufbau der ionischen Flüssigkeit und andererseits von dem Material auf dem diese fixiert wird, abhängig ist. Dabei konnten be-reits aus der Literatur bekannte Einflüsse auf die katalytische Aktivität bestätigt und um weitere Erkenntnisse erweitert werden. So wurden Phosphonium, Ammonium und Imidazolium basierte ionische Flüssigkeiten, mit und ohne Hydroxylgruppen, sowie der Einfluss verschiedener Anionen, mit besonderem Augenmerk auf Lewis-saure Anionen wie [ZnBr4]2-, untersucht. Dabei spielten deren katalytische Aktivität, dessen Stabilität und Selektivität, sowie deren Interaktion mit den Trägermaterialien eine entscheidende Rolle. Darauf aufbauend wurde das vielversprechendste System für die weitere Parameteroptimierung im kontinuierlichen Fluss verwendet.

Abstract (English)

This work focuses on the development of a continuous reaction process for the conversion of carbon dioxide and propylene oxide into propylene carbonate. Processes could be developed which produce pure propylene carbonate from carbon dioxide in a continuous manner. Ionic liquids were used as catalysts and were immobilized via the supported ionic liquid phase (SILP) approach for a continuous flow process using super critical carbon dioxide as solvent as well as reagent. In order to achieve the highest possible production rate, different catalytic systems for this reaction were investigated in a batch process as well as in a continuous flow process of supercritical carbon dioxide. It was shown that the catalytic activity of the reaction system depends on the structure of the ionic liquid as well as on the support material on which it is dispersed. Phosphonium, ammonium and imidazolium (Lewis basic) based ionic liquids, optionally with hydroxyl groups were used. In addition, the influence of different anions, with particular attention to Lewis acidic ones (such as [ZnBr4]2-) was investigated. Their stability, selectivity as well as their interaction with various support materials revealed a significant influence for the catalytic performance. Based on these findings, the most promising system was selected for further optimization of the process parameters in continuous flow.

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