Titelaufnahme

Titel
Magnetic properties of complex metallic alloys Al3Mn(Pd,Fe) / Ali Kamran
VerfasserKamran, Ali
Begutachter / BegutachterinSteiner, Walter
Erschienen2010
UmfangX , 79 Bl. : Ill., graph. Darst.
HochschulschriftWien, Techn. Univ., Diss., 2010
Anmerkung
Zsfassung in dt. Sprache
SpracheEnglisch
Bibl. ReferenzOeBB
DokumenttypDissertation
Schlagwörter (DE)Taylorphase / Spinglas / dekagonalen / Quasikristall / Curie-Weiss / Aktivierungs-Energie /Mössbauer / Hyperfein / Quadrupolaufspaltung / center Verschiebung
Schlagwörter (EN)Taylor-phase / Spin glass / Decagonal / Quasicrystal / Curie-Weiss / Activation energy / Mössbauer / Hyperfine / Quadrupole splitting / center shift
Schlagwörter (GND)Aluminiumlegierung / Manganlegierung / Palladiumlegierung / Magnetische Eigenschaft
URNurn:nbn:at:at-ubtuw:1-37882 Persistent Identifier (URN)
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Magnetic properties of complex metallic alloys Al3Mn(Pd,Fe) [5.99 mb]
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Zusammenfassung (Deutsch)

Materialien mit Einheitszellen, die mehrere zehn bis tausend Atome enthalten, erlangten in den letzten Jahren große Bedeutung. Die Taylorphase T-Al3Mn ist dafür ein Beispiel. Die orthorhombische Einheitszelle (Raumgruppe Pnma) enthält 156 Atome und die Struktur bleibt erhalten, wenn Mn durch Pd oder Fe substituiert wird. Die Struktur ist aus zehn Schichten, die senkrecht zur kristallographischen b-Achse liegen, aufgebaut. Der Großteil der Atome besetzt fünfeckige Prismen. Einige der 8d und 4c Plätze können sowohl von Al als auch Mn besetzt sein. Die chemische und räumliche Ordnung ist daher gestört und diese Störung wird durch die Substitution von Fe bzw. Pd verstärkt. Dies führt zu einer statistischen Verteilung von Atomen mit und ohne magnetischen Moment und liefert somit eine wesentliche Voraussetzung für die Ausbildung einer Spinglasordnung. T-Al3Mn ist ein Approximant für den dekagonalen Quasikristall, der ebenfalls in diesem Konzentrationsbereich des Al-Mn Systems gebildet wird. Die Strukturbeschreibung dieses Quasikristalls mittels tiling geht von verzerrten Sechsecken oder einer Kombination von Fünfecken und Rhomben aus. Entsprechend der Definition für einen Approximant sind die Blöcke aus denen diese Strukturen aufgebaut werden, in den Proben sehr ähnlich.

Bei tiefen Temperaturen zeigen die magnetischen Messungen (ausgeführt im Temperaturbereich zwischen 2 K und 300 K und in externen Feldern bis 9 T) Spinglasverhalten. Relativ zur Ausgangsverbindung fällt (steigt) die Gefriertemperatur mit der Substitution von Pd (Fe). Die aus den Analysen nach dem Curie-Weiss Gestz erhaltenen Curiekonstanten, Curie-Weiss Temperaturen und mittleren magnetischen Momente stimmen mit den in der Literatur angegeben Werten gut überein. Der Einfluss der unterschiedlichen Kristallstrukturen auf diese Größen ist klein.

Die Zeitabhängigkeit des magnetischen Momentes weist auf eine breite Verteilung der Aktivierungsenergie hin, wobei die Form der Verteilung für die Fe und Pd substituierten Proben gleich, der Schwerpunkt jedoch unterschiedlich ist. Die mittlere Aktivierungsenergie der dekagonalen Probe ist kleiner als jene der kristallinen Proben.

Ziel der Mößbaueruntersuchungen war es zu Überprüfen ob der Einbau von 57Fe an ver-schiedenen Plätzen in den die Struktur aufbauenden Blöcken auf Grund der unterschied-lichen Hyperfeinwechselwirkung nachgewiesen werden kann. Oberhalb der Gefriertem-paratur waren mindestens zwei Subspektren für die Analyse notwendig. Quadrupol-aufspaltung und center-shift sind innerhalb der Messgenauigkeit für beide Strukturtypen gleich. Dies weist darauf hin, dass die lokalen Umgebungen für das 57Fe Testatom sehr ähnlich sind. Es scheint, dass die Besetzung der ersten Nachbarschale mit der zur Ver-fügung stehenden Atomart für die Ladungsverteilung und -dichte bestimmend und die geänderte Fe-Konzentration von geringerer Bedeutung ist. Die Resultate Unterstützen die Ähnlichkeit von dekagonalem Quasikristall und Approximant T-Al3Mn.

Die Arbeiten wurden im Rahmen des 6. Rahmenprogrammes EU-Network of Excellence "Complex Metallic Alloys" und des Pakistan Overseas Scholarship Program for PhD in Selected Fields durchgeführt.

Zusammenfassung (Englisch)

The search for new metallic materials with outstanding properties has turned in recent time to compounds with unit cells containing some tens to more than one thousand atoms. The Taylor phase T-Al3Mn is one example. The orthorhombic unit cell (space group Pnma) contains 156 atoms, and the structure persists if Mn is substituted by Pd or Fe. The structure is built up by ten layers perpendicular to the b-axis. Most of the atoms are located at vertices formed by pentagonal columnar clusters. Some of the 8d and 4c sites can be occupied by both Al and Mn. Thus inherent chemical and spatial disorder is present in the lattice and is further pronounced by substitution of Fe/Pd for Mn. This leads to random distribution of magnetic and nonmagnetic elements which is an important ingredient for the observed spin glass behaviour.

T-Al3Mn is an approximant of the decagonal quasicrystal which is also formed in this concentration range of the Al-Mn system. The tiling approaches for the decagonal quasicrystal propose either elongated hexagons or a combination of pentagons and rhombi. Following the definition for approximants it can be assumed that the general building blocks in all samples are very similar.

By the present magnetic investigations (performed between 2 K and 300 K and in external fields up to 9 T) spin glass behaviour is obtained at low temperatures. Relative to the mother compound substitution of Pd (Fe) decreases (increases) the freezing temperature. Curie constant, Curie-Weiss temperature, and average magnetic moment per magnetic atom evaluated using Curie-Weiss law fit well into the dependence on Al content reported in literature. The influence of different crystal structure is not essential.

The time dependence of the magnetic moment points to broad activation energy distributions with similar shape but different centre of gravity for Fe and Pd containing alloys. For comparable temperatures the Fe containing compounds exhibit larger height of the barriers than those without and with Pd substitution. For the decagonal quasicrystal the mean effective activation energy is reduced compared to the one for the T-phase compounds.

The aim of the Mössbauer investigations was a comparison of the recorded spectra for the two structure types at different temperatures to proof, if for 57Fe embeded in the building blocks resolvable hyperfine interactions are observable. Above freezing temperature at least two spectra are necessary for a reasonable analysis. Quadrupole splitting and center shift are, within measuring accuracy, the same for both structure types, strongly supporting that 57Fe is embedded in similar surroundings. It seems that the occupation of the first neighbour shell with the available atom species is dominant and charge density and distribution on the 57Fe probe atom are only slightly influenced by changes of the Fe content. The results support the similarities between decagonal compound and the approximant Al3Mn.

The work was performed within the activities of the 6th Framework EU Network of Excellence "Complex Metallic Alloys" and the Pakistan Overseas Scholarship Program for PhD in Selected Fields.