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Titel
Zusammenhänge zwischen elektrochemischen Eigenschaften und der Oberflächenzusammensetzung von La0,6Sr0,4CoO3-[delta] Elektroden / Markus Kubicek
VerfasserKubicek, Markus
Begutachter / BegutachterinFleig, Jürgen
Erschienen2009
Umfang99 Bl. : Ill., graph. Darst.
HochschulschriftWien, Techn. Univ., Dipl.-Arb., 2009
Anmerkung
Zsfassung in engl. Sprache
SpracheDeutsch
DokumenttypDiplomarbeit
Schlagwörter (DE)Festkörperelektrochemie / SOFC / Elektrodenkinetik / La0,6Sr0,4CoO3-δ / gemischte Leiter / Perowskit / Brennstoffzelle / Oberflächenchemie / SIMS / SOFC Elektroden
Schlagwörter (EN)Solid State Ionics / SOFC / electode kinetics / La0,6Sr0,4CoO3-δ / mixed conductor / perovskite /fuel cell / surface chemistry / SIMS / SOFC electrodes
URNurn:nbn:at:at-ubtuw:1-33097 Persistent Identifier (URN)
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Zusammenhänge zwischen elektrochemischen Eigenschaften und der Oberflächenzusammensetzung von La0,6Sr0,4CoO3-[delta] Elektroden [4.79 mb]
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Zusammenfassung (Deutsch)

Hochtemperatur-Brennstoffzellen stellen eine vielversprechende Technologie auf dem Gebiet der Gewinnung elektrischer Energie dar.

Mehrere Unternehmen weltweit bieten bereits heute Systeme unterschiedlicher Größe an, in den kommenden Jahren könnten Brennstoffzellen eine Schlüsseltechnologie auf dem Weg zu einer effizienteren und dezentralen Energieversorgung sein.

Die Kathode, der Ort der Sauerstoffreduktion, trägt substanziell zum Polarisationswiderstand einer Zelle bei und begrenzt damit den Wirkungsgrad. Aus diesem Grund stehen Brennstoffzellen-Kathoden im Fokus der Forschung von Arbeitsgruppen in der ganzen Welt. Einerseits wird an der Erforschung neuer Elektrodenmaterialien gearbeitet, andererseits wird versucht, bereits bekannte Materialien genauer zu analysieren und zu optimieren. In dieser Arbeit wurde anhand von dichten La0,6Sr0,4CoO3-[delta] (LSC) Elektroden der zweite Weg gewählt. Die in unserer Arbeitsgruppe hergestellten LSC-Elektroden zeigen eine sehr schnelle Sauerstoff-Einbaukinetik[1], wobei die Temperatur im PLD-Schichtherstellungsprozess und die thermische Nachbehandlung eine entscheidende Rolle für die Sauerstoff- Einbaukinetik der LSC-Schichten spielen. In dieser Arbeit wurden unter anderem mittels ToF-SIMS die Unterschiede zwischen Elektroden nach unterschiedlicher thermischer Behandlung genauer untersucht. Ebenfalls im Fokus stand das Phänomen der elektrochemischen Aktivierung[2] für La0,6Sr0,4CoO3-[delta] Elektroden.

Basismethode zur Bestimmung der elektrochemischen Eigenschaften war die elektrochemische Impedanzspektroskopie EIS. Mit Hilfe von 18O Austausch-Experimenten wurden weitere Erkenntnisse über den Aufbau und die Aktivität der La0,6Sr0,4CoO3-[delta] Elektroden gewonnen. Diese Kombination von Methoden ermöglichte das Auffinden wichtiger Struktur-Eigenschafts-Beziehungen von LSC-Elektroden. Unter anderem wurde dabei eine Korrelation zwischen der Segregation von Strontium an die Oberfläche und der Sauerstoff-Reduktions-Kinetik von LSC-Elektroden festgestellt. Selbst Elektroden mit guter Einbaukinetik zeigten eine Strontium-Anreicherung an der Oberfläche, die sich bei Degradation noch deutlich verstärkt. Die Strontiumanreicherung wurde übereinstimmend in SIMS-, LEIS- und XPS-Messungen beobachtet.

Zusammenfassung (Englisch)

Solid oxide fuel cells promise to be a very efficient means for producing electricity from a combustion reaction. While today this new technology may still sound exotic, several companies worldwide already offer a variety of different SOFC systems. In the next years solid oxide fuel cells might prove to be a key technology for a highly efficient and decentralized electrical energy system. The cathode, the place of oxygen reduction is often responsible for a substantial part of the total polarisation resistance. For this reason cathode materials are subject to scientific research around the world.

Two different pathways are followed. On one side there is a lot of interest in new cathode materials, while other groups concentrate on the better understanding and improvement of existing materials. This work follows the second pathway by investigating dense La0,6Sr0,4CoO3-[delta] electrodes. Cathodes of our group[1] show very fast oxygen reduction kinetics, respectively very low polarization resistances, but long term stability is an issue. This work focuses on the investigation of changes in composition of the electrodes during degradation. ToF-SIMS was the method of choice for these measurements, supplemented by other surface analysis methods such as LEIS and XPS. Another part of this work investigates the effect of electrochemical activation[2] for La0,6Sr0,4CoO3-[delta] electrodes. 18O exchange experiments were performed to provide more information on composition and activity of the electrode material. Electrochemical impedance spectroscopy was the method used to quantify the electrochemical performance and thus to establish structure-property relations.

Among others a clear correlation between the segregation of strontium to the surface and oxygen-reduction-kinetics of the LSC-electrodes was found. Strontium enrichment at the surface is observed in all LSC-films and could be confirmed by SIMS, LEIS und XPS. The amount of strontium enrichment is a qualitative measure for the electrode polarization resistance: The more strontium enrichment, the higher the polarization.