Classical and quantum simulations of ion-surface interaction

Abstract

In der vorliegenden Dissertation werden neue Aspekte der Wechselwirkung von Ionen mit Isolator- und Metalloberflächen beleuchtet.<br />Aufgrund des intrinsischen Vielteilchencharakters des Problems kommen dabei sowohl quantenmechanische als auch klassische Methoden zum Einsatz.<br />Die Störung der Bandstruktur des Isolators LiF durch Protonen und Antiprotonen, die in den Festkörper eindringen, wird untersucht. Dazu wird die N-Teilchen Schrödinger-Gleichung mithilfe von quantenchemischen Methoden gelöst, sowohl im Hartree-Fock- als auch in einem darüber hinausgehenden Verfahren, der Multi-Configuration Self Consistent Field (MCSCF) Methode, um Korrelationseffekte zu berücksichtigen. Im Falle eines Antiproton-Projektils ergibt sich eine drastische Reduktion der Bandlücke in LiF, was sich erheblich auf das Stopping-Verhalten von niederenergetischen Antiprotonen in LiF auswirkt.<br />Eine weitere elektronische Anregung in LiF, verursacht durch die Wechselwirkung mit Ionen, sind Trionen, quasi-molekulare Coulomb-Komplexe, in denen ein angeregtes Targetelektron an zwei Löcher in der Oberfläche gebunden ist. Unter Anwendung von MCSCF-Rechnungen werden die Anregungs- und Bindungsenergien solcher Trionen bestimmt, welche gute Übereinstimmung mit experimentellen Ergebnissen zeigen.<br />Mithilfe von klassischen Monte Carlo-Simulationen wird die Trajektorie hochgeladener Ionen während der Annäherung an eine LiF Oberfläche zusammen mit den dabei stattfindenden Elektronenaustausch- und -emissionsprozessen untersucht, um die Möglichkeit eines Trampolineffekts zu überprüfen. Dieser bezeichnet die totale Abbremsung und Reflexion des Ions deutlich vor der Oberfläche bedingt durch die Abstoßung der positiven Löcher, die in der Oberfläche durch Elektroneneinfang in das Projektil entstanden sind. Die vorliegende Arbeit zeigt, dass ein derartiger Effekt für Ladungszustände Q < 37, und sehr wahrscheinlich auch darüber, nicht stattfindet.<br />Das letzte Kapitel der Dissertation befasst sich mit der energieabhängigen Spinpolarisation von Elektronen, die während des streifenden Einfalls von Stickstoff-Ionen auf eine magnetisierte Eisenoberfläche emittiert werden. Dazu werden klassische Monte Carlo-Rechnungen durchgeführt. Sowohl die potentielle Elektronenemission entlang der gesamten Projektiltrajektorie als auch kinetische Emission sowie die Sekundärelektronenkaskade im Festkörper werden simuliert. Die berechnete Spinpolarisation der K-Auger-Elektronen stimmt sehr gut mit experimentellen Daten überein.<br />

In the present work, new aspects of ion-surface interaction are investigated dealing with both metal and insulator targets. Due to the intrinsic many-body character of the problem quantum mechanical as well as classical methods are employed.<br />We study the influence of protons and antiprotons traveling through an insulating LiF crystal on the electronic band structure of the target employing the embedded cluster approach. The N-particle Schrödinger equation is solved using methods of quantum chemistry on the Hartree-Fock level as well as on the Multi-Configuration Self Consistent Field level. The latter ensures the inclusion of correlation effects. In case of an antiproton projectile a dramatic reduction of the energy band gap of LiF is observed pointing to important consequences for the stopping process of antiprotons in LiF.<br />Another type of electronic excitation in LiF induced by ion-surface interaction are trions, i.e. quasi-molecular Coulomb complexes consisting of an excited target electron bound to two surface holes.<br />Excitation energies and binding energies of such trions are determined by MCSCF calculations on embedded LiF-clusters showing good agreement with experimental results.<br />Using classical Monte Carlo simulations we study the trajectory of highly charged ions impinging on an LiF surface together with the electron transfer and emission processes during the approach of the ion.<br />We check for the occurrence of the trampoline effect, i.e. the reflection of the ions above the surface caused by the repulsion of the positive holes produced in the target. The present work shows that such an effect does not occur for ion charge states Q < 37 and, most probably, not for higher Q as well.<br />The last chapter of this thesis is devoted to the energy-dependent spin polarization of electrons emitted during grazing scattering of nitrogen ions at a magnetized iron surface. Using classical Monte Carlo methods we simulate potential emission along the projectile trajectory as well as kinetic emission and the complete secondary electron cascade in the solid. The polarization values obtained for K-Auger electrons agree well with experimental data.