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<div class="csl-entry">Mastalir, M. (2016). <i>Catalytic applications of non-precious transition metal complexes with newly designed pincer ligands in organic chemistry</i> [Dissertation, Technische Universität Wien]. reposiTUm. https://doi.org/10.34726/hss.2016.23414</div>
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dc.identifier.uri
https://doi.org/10.34726/hss.2016.23414
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dc.identifier.uri
http://hdl.handle.net/20.500.12708/2929
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dc.description
Zusammenfassung in deutscher Sprache
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dc.description
Abweichender Titel nach Übersetzung der Verfasserin/des Verfassers
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dc.description.abstract
Frühere Arbeiten in der Gruppe befassten sich vorwiegend mit PNP und PCP Pincerkomplexen mit Eisen, Molybdän und Wolfram, basierend auf einen eingeschränkten 2,6-Diaminopyridin Grundgerüst substituiert mit unterschiedlichen Phosphinresten als Liganden. Seit einigen Jahren ist die Verwendung dieser Systeme zusammen mit kostengünstigeren Übergangsmetallen in den Fokusgerückt um die bis dato genutzten Edelmetalle wie Pd, Ru oder Ir zu ersetzt. Diese beiden Konzepte bildeten die Hauptthemen dieser kumulativen Dissertation. Als Erstes wurden unterschiedliche ringfunktionalisierte Pyridine bis hin zu Festphasenlinkern, sowie die N,N´-Substitution zur Blockierung der NH Funktionalität, für neue Aktivitäten und mechanistische Studien untersucht. Auf der Suche nach neuen Liganden und einigen Exkursen wie PSP wurde jedoch wieder das ursprüngliche PNP Konzept weiterverfolgt basierend auf 2,6-Diaminopyridinen, -pyrimidinen und -triazinen. Als vorteilhaft zeigte sich die schnelle und effiziente Variation der neuen Liganden innerhalb kürzester Zeit. Welche eine annähernd zeitnahe einfache und schnelle Modellierung basierenden auf den neuesten Katalyse-Ergebnissen zulässt. Als zweiter Themenschwerpunkt wurde der Einsatz von Mn, Fe, Co und Ni Komplexen mit diesen Liganden für katalysierte organische Reaktionen getestet. Dabei wurde durch einfaches Ligandendesign ein PNP Triazin Ni Komplex für eine Suzuki-Miyaura Kreuzkupplung entdeckt. Eine der momentan meist genutzten Reaktionen ist die Kupplung von Alkoholen mit primären Aminen zu sekundären Aminen oder Iminen. Die Verwendung von PCP-Cooder den isoelektronischen PNP-Mn/PNP-Fe Komplexen ermöglichte eine divergierende Aminierung oder Iminierung unter diversen Bedingungen. Es wurdehierbei ein bei höheren Temperaturen Hydrid-Komplex basierendes System und ein substrattolerantes System unter basischen Bedingungen entwickelt. Basierend auf diesen Ergebnissen wurde dabei die erste Mangan katalysierte Synthese für mehrfach substituierte Chinoline und multikomponenten Reaktion für Pyrimidine entwickelt. Im Allgemeinen zeigt diese Arbeit den Weg von einer effizienten Liganden Optimierung bis hin zur katalytischen Anwendung und dessen ideales Zusammenspiel.
en
dc.description.abstract
Frühere Arbeiten in der Gruppe befassten sich vorwiegend mit PNP und PCP Pincerkomplexen mit Eisen, Molybdän und Wolfram, basierend auf einen eingeschränkten 2,6-Diaminopyridin Grundgerüst substituiert mit unterschiedlichen Phosphinresten als Liganden. Seit einigen Jahren ist die Verwendung dieser Systeme zusammen mit kostengünstigeren Übergangsmetallen in den Fokusgerückt um die bis dato genutzten Edelmetalle wie Pd, Ru oder Ir zu ersetzt. Diese beiden Konzepte bildeten die Hauptthemen dieser kumulativen Dissertation. Als Erstes wurden unterschiedliche ringfunktionalisierte Pyridine bis hin zu Festphasenlinkern, sowie die N,N´-Substitution zur Blockierung der NH Funktionalität, für neue Aktivitäten und mechanistische Studien untersucht. Auf der Suche nach neuen Liganden und einigen Exkursen wie PSP wurde jedoch wieder das ursprüngliche PNP Konzept weiterverfolgt basierend auf 2,6-Diaminopyridinen, -pyrimidinen und -triazinen. Als vorteilhaft zeigte sich die schnelle und effiziente Variation der neuen Liganden innerhalb kürzester Zeit. Welche eine annähernd zeitnahe einfache und schnelle Modellierung basierenden auf den neuesten Katalyse-Ergebnissen zulässt. Als zweiter Themenschwerpunkt wurde der Einsatz von Mn, Fe, Co und Ni Komplexen mit diesen Liganden für katalysierte organische Reaktionen getestet. Dabei wurde durch einfaches Ligandendesign ein PNP Triazin Ni Komplex für eine Suzuki-Miyaura Kreuzkupplung entdeckt. Eine der momentan meist genutzten Reaktionen ist die Kupplung von Alkoholen mit primären Aminen zu sekundären Aminen oder Iminen. Die Verwendung von PCP-Cooder den isoelektronischen PNP-Mn/PNP-Fe Komplexen ermöglichte eine divergierende Aminierung oder Iminierung unter diversen Bedingungen. Es wurdehierbei ein bei höheren Temperaturen Hydrid-Komplex basierendes System und ein substrattolerantes System unter basischen Bedingungen entwickelt. Basierend auf diesen Ergebnissen wurde dabei die erste Mangan katalysierte Synthese für mehrfach substituierte Chinoline und multikomponenten Reaktion für Pyrimidine entwickelt. Im Allgemeinen zeigt diese Arbeit den Weg von einer effizienten Liganden Optimierung bis hin zur katalytischen Anwendung und dessen ideales Zusammenspiel
de
dc.language
English
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dc.language.iso
en
-
dc.rights.uri
http://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
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dc.subject
Pincer Liganden
de
dc.subject
Unedle Metalle
de
dc.subject
Katalyse
de
dc.subject
Pincer Ligands
en
dc.subject
Base Metals
en
dc.subject
Catalysis
en
dc.title
Catalytic applications of non-precious transition metal complexes with newly designed pincer ligands in organic chemistry
en
dc.title.alternative
Katalytische Anwendung von unedlen Übergangsmetallkomplexen mit neu entwickelten Pincer Liganden in der organischen Chemie
de
dc.type
Thesis
en
dc.type
Hochschulschrift
de
dc.rights.license
In Copyright
en
dc.rights.license
Urheberrechtsschutz
de
dc.identifier.doi
10.34726/hss.2016.23414
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dc.contributor.affiliation
TU Wien, Österreich
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dc.rights.holder
Matthias Mastalir
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dc.publisher.place
Wien
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tuw.version
vor
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tuw.thesisinformation
Technische Universität Wien
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tuw.publication.orgunit
E163 - Institut für Angewandte Synthesechemie
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dc.type.qualificationlevel
Doctoral
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dc.identifier.libraryid
AC13364300
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dc.description.numberOfPages
105
-
dc.identifier.urn
urn:nbn:at:at-ubtuw:1-7915
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dc.thesistype
Dissertation
de
dc.thesistype
Dissertation
en
tuw.author.orcid
0000-0002-8969-7902
-
dc.rights.identifier
In Copyright
en
dc.rights.identifier
Urheberrechtsschutz
de
tuw.advisor.staffStatus
staff
-
tuw.advisor.orcid
0000-0003-0872-6159
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item.fulltext
with Fulltext
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item.cerifentitytype
Publications
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item.mimetype
application/pdf
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item.openairecristype
http://purl.org/coar/resource_type/c_db06
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item.languageiso639-1
en
-
item.openaccessfulltext
Open Access
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item.openairetype
doctoral thesis
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item.grantfulltext
open
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crisitem.author.dept
E163-01-1 - Forschungsgruppe Organometallische Chemie und Katalyse